石河子大學化工學院科研團隊在電解水制氫技術(shù)領(lǐng)域取得重要進展，針對析氧反應（OER）動力學緩慢的瓶頸問題，利用等離子體誘導配位重構(gòu)策略，制備了氟、氮共摻雜鎳鐵層狀雙氫氧化物(F,N-NiFe LDH)，深入探究了氟摻雜對過渡金屬自旋態(tài)的調(diào)控作用與晶格氧活化機制。

研究發(fā)現(xiàn)，氟摻雜可誘導形成Ni-F(O)-Fe自旋通道，重構(gòu)Ni/Fe自旋態(tài)，促進*O-O*直接耦合與晶格氧反應路徑的激活，同時加速電子由Ni向Fe轉(zhuǎn)移，穩(wěn)定高活性Ni??并抑制Fe溶出。基于此機制所開發(fā)的F,N-NiFe LDH催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，僅需257 mV過電位即可達到100 mA cm?2，在堿性陰離子交換膜電解槽中實現(xiàn)1 A cm?2的工業(yè)級電流密度（電壓1.92 V），并具有長達800小時的運行穩(wěn)定性。該研究為設計高效穩(wěn)定的電解水催化劑提供了新思路。

該論文以“F-Doping-Driven Spin Reconfiguration in NiFe LDH: Unlocking Lattice Oxygen for High-Efficiency Oxygen Evolution Reaction”為題發(fā)表在高水平期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上。石河子大學于鋒教授、王宗元教授以及香港理工大學黃海濤教授為共同通訊作者，研究生楊茜、李亞奧和孔愛群副教授為共同一作，石河子大學為第一署名及通訊單位。

圖1 OER過程中Ni-F(O)-Fe的自旋態(tài)演變過程

論文亮點

(1)揭示了氟摻雜關(guān)鍵作用：(I)氟摻雜誘導形成Ni-F(O)-Fe自旋通道，可調(diào)控晶格氧自旋取向，加速*O-O*耦合并激活晶格氧反應路徑。(II)氟摻雜加速了電子從Ni向Fe中心的轉(zhuǎn)移。促進高活性Ni4+的生成，并穩(wěn)定了Fe3+，有效抑制了鐵元素的溶出。

(2)氟介導的激活晶格氧機制：(I) F摻雜誘導Ni/Fe自旋態(tài)重構(gòu)；(II)OER反應過程中發(fā)生自旋選擇性電荷轉(zhuǎn)移。重構(gòu)的低自旋Ni4+和中自旋Fe3+促進*O-O*直接耦合形成三重態(tài)↑O-O↑，提升O2析出效率。

(3)氟摻雜誘導的電子重排及對自旋態(tài)調(diào)控賦予F,N-NiFe LDH優(yōu)越的OER活性(257 mV @100 mA cm-2)，在堿性陰離子交換膜電解槽中于1.92 V電壓下達到1 A cm-2的工業(yè)級電流密度，并展現(xiàn)出超長穩(wěn)定性(800小時)。