近日，華中農(nóng)業(yè)大學(xué)陳浩教授團(tuán)隊在Chemical Engineering Journal期刊上發(fā)表題為“Enhancing the photoactivation effect on alumina-modified α-iron for highly efficient photothermal catalytic ammonia synthesis”的研究成果。華中農(nóng)業(yè)大學(xué)碩士研究生丁蘊懿、馬洪山為論文共同第一作者，化學(xué)學(xué)院楊懿副教授、汪佩博士、陳浩教授為論文共同通訊作者。

近年來興起的光熱催化技術(shù)，可利用聚焦太陽光通過光熱轉(zhuǎn)換驅(qū)動反應(yīng)，顯著降低能耗與碳排放。研究表明，光照還可通過光活化效應(yīng)大幅提升催化效率，展現(xiàn)出比Haber-Bosch法更優(yōu)異的固氮性能。然而，如何合理設(shè)計光熱催化劑以更好地利用光活化效應(yīng)，仍是當(dāng)前亟待探索的前沿課題。

圖1 光熱催化固氮中的光活化效應(yīng)

針對這一問題，本研究通過簡單沉淀法制備了Al2O3修飾的α-Fe催化劑。結(jié)合實驗與理論計算研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)Al2O3修飾后，光熱催化固氮效率可提升4倍以上，且無需外部加熱就能達(dá)到1700 μmol g?1 h?1的產(chǎn)氨效率。值得注意的是，Al2O3的最佳負(fù)載量在光熱條件下從熱催化時的10%降至1%，這一變化表明光照改變了催化劑的構(gòu)效關(guān)系。在400°C條件下，F(xiàn)e-1% Al表現(xiàn)出更為顯著的光活化效應(yīng)，其活性較熱催化性能提升15.3倍，而Fe-10% Al的活性僅提升7.8倍。機理研究表明，光誘導(dǎo)產(chǎn)生的熱電子轉(zhuǎn)移會選擇性促進(jìn)氮氣解離與加氫過程，對氨脫附步驟則無明顯影響，進(jìn)而重構(gòu)了催化劑的構(gòu)效關(guān)系。