近日,河北大學(xué)光驅(qū)動碳中和研究團隊在光催化甲烷轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得突破性進展,相關(guān)工作“Photocatalytic oxidative coupling of methane to C3+ hydrocarbons via nanopore-confined microenvironments”以河北大學(xué)為第一單位發(fā)表在能源領(lǐng)域國際頂級期刊《Nature Energy》。河北大學(xué)碩士研究生聶文鋒為論文的第一作者,郝宇晨博士(校聘教授)、葉金花教授、北京理工大學(xué)王博教授為論文的共同通訊作者。
我國具有十分豐富的頁巖氣資源,已探明可采儲量居全球第一。在清潔能源驅(qū)動下,將頁巖氣的主要成分甲烷高效、高選擇性催化轉(zhuǎn)化為高附加值碳?xì)浠衔飳τ趯崿F(xiàn)碳資源高值化利用意義重大。然而,傳統(tǒng)甲烷光催化氧化偶聯(lián)工藝面臨甲烷轉(zhuǎn)化率低、反應(yīng)穩(wěn)定性差等問題,且產(chǎn)物主要為氣態(tài)乙烷,儲運成本相對較高?;诖耍掠畛坎┦?、葉金花教授等人開發(fā)出一種多孔二氧化鈦封裝金納米顆粒的新型光催化劑,通過蒸汽活化策略,在太陽光照射下實現(xiàn)甲烷高選擇性氧化偶聯(lián)制備丙烷,產(chǎn)率和選擇性分別高達1.4毫摩爾每小時和91.3%,性能顯著優(yōu)于已報道催化體系。此外,相比于氣態(tài)乙烷產(chǎn)物,丙烷可在常溫下實現(xiàn)液化,從而顯著降低了儲運成本。機理研究表明,蒸汽活化能夠使金納米顆粒表面產(chǎn)生晶格拉伸應(yīng)變,改變其電子結(jié)構(gòu),從而增強對反應(yīng)中間體的吸附,促進甲烷深度偶聯(lián)為丙烷。同時,多孔二氧化鈦框架內(nèi)的納米限域催化微環(huán)境能夠有效延長反應(yīng)中間體停留,從而進一步提高甲烷深度偶聯(lián)效率。本研究為頁巖氣資源的高效、高附加值利用提供了新策略,對推動光驅(qū)動甲烷轉(zhuǎn)化技術(shù)發(fā)展具有重要意義。
該研究工作獲得了國家自然科學(xué)基金、河北省自然科學(xué)基金、河北省教育廳、河北大學(xué)高層次人才引進項目等多個項目的資助,并得到河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院公共測試中心的大力支持。
論文鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41560-025-01834-5
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