在全球環(huán)境與能源危機(jī)的雙重壓力下，發(fā)展可替代化石燃料的高效能源轉(zhuǎn)換技術(shù)已成為當(dāng)務(wù)之急。析氧反應(yīng) (OER) 作為水電解、CO?還原、氮還原等多個(gè)重要電化學(xué)過程的關(guān)鍵半反應(yīng)，其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢導(dǎo)致的過高過電位，已成為制約相關(guān)能源轉(zhuǎn)換效率的核心瓶頸。

鎳基金屬有機(jī)骨架 (Ni-MOFs) 因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢被視為極具潛力的 OER 電催化劑。然而，Ni-MOFs 在 OER 中普遍會(huì)發(fā)生不可逆結(jié)構(gòu)重構(gòu)，轉(zhuǎn)化為羥基氧化鎳 (NiOOH)。目前對如何維持重構(gòu)后材料高催化活性的內(nèi)在機(jī)制仍缺乏深入理解。

近日，東北師范大學(xué)朱廣山/景曉飛/崔鳳超團(tuán)隊(duì)選取具有開放金屬位點(diǎn)的 Ni-BPM（BPM = 4,4'-二羥基聯(lián)苯-3,3'-二羧酸）作為電催化劑，通過晶格匹配模板法在泡沫鎳 (NF) 基底上構(gòu)筑了有序陣列電極 (Ni-BPM/NF) 用于長效析氧。

Ni-BPM 與 γ-NiOOH 的晶格參數(shù)呈現(xiàn)高度匹配特性：Ni-Ni 原子間距偏差 <2%，Ni-O 鍵長差異 <0.05 ?，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)兼容性促使 Ni-BPM 在 OER 過程中發(fā)生可逆重構(gòu)，生成高活性 γ-NiOOH 催化相。研究發(fā)現(xiàn)，具有可逆重構(gòu)特性的 MOFs 能夠有效避免結(jié)構(gòu)坍塌，維持 OER 長效穩(wěn)定活性，為解決活性與穩(wěn)定性之間的矛盾提供了創(chuàng)新性解決方案。

通過選用 Ni-BPM 作為前驅(qū)體電催化劑，成功實(shí)現(xiàn)了 MOFs 在 OER 過程中向活性 γ-NiOOH 相的可逆表面重構(gòu)。采用晶格匹配犧牲模板法定向制備的 Ni-BPM/NF-24h 電極表現(xiàn)出持續(xù)增強(qiáng)的催化活性，僅需要 218 mV 的過電位就可以達(dá)到 10 mA cm?2 電流密度，超過了大多數(shù)單一鎳基電催化劑。這種性能提升源于活化過程中 Ni-BPM 的可逆自重構(gòu)行為，形成的 γ-NiOOH/Ni-BPM 異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯著促進(jìn)了 OER 過程。

研究結(jié)論為設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定的 OER 電催化劑提供了新思路，特別是在動(dòng)態(tài)表面重構(gòu)調(diào)控和異質(zhì)界面工程方面具有一定的指導(dǎo)意義。該成果以“

Reversible surface reconstruction of metal–organic frameworks for durable oxygen evolution reaction

• Reversible surface reconstruction of metal–organic frameworks for durable oxygen evolution reaction

  Shulin Li, Zhaoxin Zhou, Jiahui Li, Yang Xiao, Ye Yuan, He Zhu, Fengchao Cui,* Xiaofei Jing* and Guangshan Zhu*
  

  Chem. Sci., 2025,16, 12568–12576
  https://doi.org/10.1039/D5SC02536B

(來源：東北師大 版權(quán)屬原作者 謹(jǐn)致謝意）