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吉林大學(xué)于吉紅教授、陳飛劍教授在Acc. Chem. Res.發(fā)表綜述文章:基于模板劑的理性設(shè)計(jì)開發(fā)

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近日,吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院于吉紅教授、陳飛劍教授受邀在《Accounts of Chemical Research》上撰寫題為“Discovery of stable extra-large pore zeolites based on rational design of structure-directing agents”的綜述文章,從模板劑(SDAs)理性設(shè)計(jì)的角度出發(fā),結(jié)合團(tuán)隊(duì)在該領(lǐng)域的研究基礎(chǔ),介紹了超大孔分子篩合成的研究歷史及未來發(fā)展方向。

分子篩因具有較高的比表面積、有序的孔道結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性,作為催化材料、吸附材料、離子交換材料在石油煉制、石油化工、煤化工、日用化工等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。當(dāng)前工業(yè)中廣泛應(yīng)用的主流分子篩材料,孔道結(jié)構(gòu)通常不超過12元環(huán)。在重油催化裂化、大分子催化合成等需處理大分子底物的實(shí)際應(yīng)用中,盡管通過將傳統(tǒng)分子篩納米化、超薄化,或設(shè)計(jì)合成等級孔分子篩材料,能讓催化劑表面活性位點(diǎn)充分暴露,從而緩解大分子底物的傳質(zhì)擴(kuò)散限制,但這類方法未能充分發(fā)揮分子篩最獨(dú)特的擇形催化能力。因此,工業(yè)領(lǐng)域迫切需要開發(fā)孔道大于12元環(huán)的穩(wěn)定超大孔分子篩,以滿足更廣泛的應(yīng)用需求。

過去30年間,借助大體積有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑為模板(圖1 所示),國際上已成功開發(fā)出30余種超大孔分子篩,但其應(yīng)用受限于熱/水熱穩(wěn)定性較差、中斷骨架結(jié)構(gòu)及三維連通性等因素,三維穩(wěn)定超大孔分子篩的探索合成進(jìn)展緩慢。


圖1.超大孔分子篩合成中所需的典型模板劑

文章系統(tǒng)總結(jié)了團(tuán)隊(duì)近十余年來在新型穩(wěn)定超大孔分子篩開發(fā)中的工作,重點(diǎn)介紹了模板劑設(shè)計(jì)的漸進(jìn)式創(chuàng)新路徑。團(tuán)隊(duì)最初以半剛性咪唑鹽作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑(SDAs),成功合成出 NUD-1/2/3 系列新型大孔及超大孔鍺硅酸鹽分子篩;其后,團(tuán)隊(duì)將研究拓展至采用高剛性苯并咪唑基 SDAs,合成出高硅及純硅超大孔分子篩 NUD-5/6。咪唑鹽類 SDAs 雖在分子篩合成中導(dǎo)向效率較高,但其在堿性及高溫條件下穩(wěn)定性欠佳,限制了實(shí)際應(yīng)用;同時(shí),此類 SDAs 的芳香環(huán)間存在強(qiáng)分子間相互作用,導(dǎo)致多數(shù)合成出的分子篩僅具有一維超大孔道。

為解決這一難題,團(tuán)隊(duì)開發(fā)了基于環(huán)烷基膦的大體積有機(jī)膦模板劑,成功合成出首個(gè)三維穩(wěn)定超大孔鋁硅酸鹽分子篩 ZEO-1(圖2 所示)。在此基礎(chǔ)上,團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了分子篩合成中從一維到三維的拓?fù)淇s合新機(jī)制(圖 3 所示),進(jìn)一步合成出三維穩(wěn)定超大孔分子篩 ZEO-3 和 ZEO-5,不斷突破穩(wěn)定超大孔分子篩的孔徑極限。ZEO 系列分子篩及近期報(bào)道的 ZMQ-1分子篩,填補(bǔ)了現(xiàn)有大孔分子篩與介孔材料之間三維穩(wěn)定超大孔分子篩的空白,為未來大分子擇形催化的理論研究與實(shí)際應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。


圖2.超大孔分子篩ZEO-1的孔道結(jié)構(gòu)及超籠結(jié)構(gòu)示意圖


圖3.經(jīng)由一維到三維拓?fù)淇s合合成超大孔分子篩ZEO-3

此外,文章還展望了該領(lǐng)域的未來發(fā)展方向與研究趨勢,指出大體積烷基膦模板劑的開發(fā)、超大孔分子篩的應(yīng)用、拓?fù)淇s合新體系的構(gòu)建、合成技術(shù)的進(jìn)步以及結(jié)構(gòu)表征技術(shù)的發(fā)展、機(jī)器學(xué)習(xí)在分子篩合成中的應(yīng)用等方向,將成為未來分子篩合成領(lǐng)域的研究重點(diǎn),并為推動(dòng)分子篩科學(xué)發(fā)展提供關(guān)鍵支撐。

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.5c00223

來源:吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院

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