近年來，氮化物材料因其優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、離子-共價(jià)混合鍵合特性、多自由度耦合行為以及可調(diào)控的能帶結(jié)構(gòu)，在基礎(chǔ)研究與器件應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大潛力。然而，高質(zhì)量單晶薄膜制備仍是制約其深入研究和實(shí)用化的關(guān)鍵技術(shù)瓶頸。隨著射頻氮離子源輔助的外延技術(shù)不斷進(jìn)步，研究人員已在多種襯底或緩沖層上成功生長出厚度可控、質(zhì)量優(yōu)異、界面清晰的氮化物單晶薄膜與異質(zhì)結(jié)構(gòu)，推動(dòng)了其在磁性調(diào)控、金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變、超導(dǎo)近鄰效應(yīng)等方向的系統(tǒng)研究。近年來，理論工作預(yù)測一系列新型鈣鈦礦氮化物（如LaWN?）具有優(yōu)異的鐵電或壓電特性，實(shí)驗(yàn)中也初步觀察到其極性結(jié)構(gòu)與壓電響應(yīng)。然而，已有報(bào)道多為微米厚度的非晶或多晶樣品，難以滿足鐵電物理機(jī)制研究及微納器件集成的需求。相比之下，低漏電、快響應(yīng)的高質(zhì)量單晶薄膜更具優(yōu)勢，但其外延生長在化學(xué)計(jì)量控制、缺陷抑制及與多類襯底的兼容性等方面仍面臨諸多挑戰(zhàn)。

圖 首次實(shí)現(xiàn)具有良好結(jié)晶質(zhì)量和外延特性的單晶鈣鈦礦氮化物鐵電薄膜

近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心聯(lián)合南方科技大學(xué)和北京理工大學(xué)，首次通過氨氣氮化退火方法，將無定形前驅(qū)體晶化為高質(zhì)量的鈣鈦礦氮化物CeTaN?單晶薄膜，實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了此前僅理論預(yù)測的新型材料。CeTaN?中未充滿4f電子殼層的Ce3?離子可能引入局域偶極與多極矩效應(yīng)，而Ta–N強(qiáng)共價(jià)鍵有助于打破中心對(duì)稱性，提高鐵電極化的居里溫度。研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合非線性光學(xué)、壓電力顯微鏡、透射電子顯微鏡與電學(xué)測量等多種先進(jìn)技術(shù)，全面驗(yàn)證了CeTaN?薄膜的極性結(jié)構(gòu)與穩(wěn)定鐵電性，其室溫剩余極化值可與主流鐵電材料（如Hf???Zr?O?和BaTiO?）媲美。第一性原理計(jì)算與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)一致表明，CeTaN?具有相對(duì)較窄的帶隙，具備作為鐵電半導(dǎo)體應(yīng)用于鐵電場效應(yīng)晶體管和光電探測器等器件的潛力。

更重要的是，該團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)了CeTaN?薄膜在多種氧化物襯底（如SrTiO?、LaAlO?、DyScO?）與半導(dǎo)體襯底（如Si、SiC、GaN）上的高質(zhì)量異質(zhì)外延生長，展現(xiàn)出鈣鈦礦氮化物在鐵電存儲(chǔ)、功率電子、光電子器件等領(lǐng)域的廣闊前景，有望成為繼鈣鈦礦氧化物、鹵化物與硫族化物之后的新一代關(guān)鍵功能材料體系。

該成果以題為“A single-phase epitaxially grown ferroelectric perovskite nitride”發(fā)表在《Science Advances》。該研究由中國科學(xué)院物理研究所國際青年學(xué)者博士后Songhee Choi和博士后金橋、博士生榮東珂，北京理工大學(xué)博士生資賢為共同第一作者。中國科學(xué)院物理研究所郭爾佳研究員與金奎娟院士、北京理工大學(xué)洪家旺教授、南方科技大學(xué)王善民教授為共同通訊作者。合作者還包括中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王凌飛教授、北京理工大學(xué)唐剛教授、清華大學(xué)李千教授與谷林教授，以及中國科學(xué)院物理研究所所張慶華副研究員和諶志國研究員等。該工作獲得中國科學(xué)院等項(xiàng)目資助。

編輯：小咕咕