無負極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）因其理論能量密度高、安全性好、成本低且制造工藝簡化等顯著優(yōu)勢，被視為下一代高性能電化學儲能器件的重要發(fā)展方向。然而，這項先進技術(shù)目前仍處于起步階段，相關發(fā)展尚難以滿足實際應用和商業(yè)化的要求。目前仍存在諸多挑戰(zhàn)，包括不穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面、猖獗的鋰枝晶生長和不良的副反應，以及電池循環(huán)過程中不利的體積膨脹等問題。這些問題共同導致了該體系在循環(huán)過程中普遍存在鋰沉積/剝離效率低、容量衰減快等困境，嚴重阻礙了該技術(shù)的實際應用進程。為突破該瓶頸，亟需從新的視角深入理解其失效機制并探索優(yōu)化策略。

近日，福州大學鄭云教授/張久俊院士團隊和中國科學院大連化物所陳忠偉院士首次系統(tǒng)性地從“有效鋰損失”這一核心角度剖析AFSSLMBs面臨的挑戰(zhàn)。創(chuàng)新性地提出了“有效鋰損失=不可逆鋰損失 + 遲緩鋰動力學”的公式，并以規(guī)避“有效鋰損失”為主線，系統(tǒng)總結(jié)了近2-3年涌現(xiàn)的五類關鍵組件層面的先進優(yōu)化策略：包括1）先進固態(tài)電解質(zhì)構(gòu)筑，2）集流體/固態(tài)電解質(zhì)界面優(yōu)化，3）集流體改性，4）先進3D鋰宿主設計，5）先進正極調(diào)控。最后，文章提出了AFSSLMBs當前面臨的挑戰(zhàn)及未來的發(fā)展方向，旨為加速該先進技術(shù)的研發(fā)進程，推動其走向?qū)嶋H應用與商業(yè)化。

文章鏈接：

https://doi.org/10.1002/adma.202505695

（1）AFSSLMBs面臨困境新視角：作者將無負極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）的核心挑戰(zhàn)歸因于“有效鋰損失”，并創(chuàng)新性地提出其構(gòu)成公式：有效鋰損失 = 不可逆鋰損失 + 遲緩鋰動力學。其中，不可逆鋰損失被歸因于正負極固態(tài)電解質(zhì)界面層（SEI/CEI）的形成、負極“死鋰”的產(chǎn)生以及正極姜-泰勒效應、穿梭效應等內(nèi)在問題，直接體現(xiàn)為電池庫倫效率低下和容量快速衰減。遲緩鋰動力學則主要歸因于固態(tài)電解質(zhì)中鋰離子傳導緩慢、不穩(wěn)定的SEI層及“死鋰”阻礙、以及不穩(wěn)定的CEI層和正極結(jié)構(gòu)問題，直接表現(xiàn)為高極化電壓和倍率性能不佳。這一框架清晰揭示了AFSSLMBs性能衰退的雙重根源，為技術(shù)突破指明了關鍵方向。此外，作者提出的“有效離子損失和恢復”的概念展現(xiàn)出強大的普適價值。它不僅精準切中AFSSLMBs的癥結(jié)，更可廣泛應用于電池材料乃至更廣闊的電化學儲能領域，為相關領域的研究與開發(fā)提供重要的理論借鑒和解決思路。

（2）AFSSLMBs最新代表性研究進展：近2-3年，無負極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）的研究熱度激增，然而針對該體系的高水平綜述尚屬空白。作者基于其創(chuàng)新性提出的“有效鋰損失 = 不可逆鋰損失 + 遲緩鋰動力學”理論框架，首次從新的角度系統(tǒng)梳理了該領域最新突破進展。文章以規(guī)避有效鋰損失為核心主線，聚焦關鍵組件層面，精煉總結(jié)了近2-3年涌現(xiàn)的五類代表性先進優(yōu)化策略：涵蓋先進固態(tài)電解質(zhì)構(gòu)筑、集流體/固態(tài)電解質(zhì)界面優(yōu)化、集流體改性、先進3D鋰宿主設計以及先進正極調(diào)控，為領域發(fā)展提供了清晰的技術(shù)路徑圖。

圖1、無負極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）的基本介紹

作者從能量密度、安全性、環(huán)境影響、制造難度、使用壽命和價格等關鍵指標方面對鋰離子電池（LIBs）、固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）和無負極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）進行了多方面比較，說明AFSSLMBs系統(tǒng)的應用前景。此外，還總結(jié)了不同AFSSLMBs系統(tǒng)的比例和全電池性能表現(xiàn)。

圖2、AFSSLMBs面臨的挑戰(zhàn)和各種應對策略概述

作者將AFSSLMBs的核心挑戰(zhàn)歸因于“有效鋰損失”，并創(chuàng)新性地提出其構(gòu)成公式：有效鋰損失 = 不可逆鋰損失 + 遲緩鋰動力學。不可逆鋰損失主要源于正負極固態(tài)電解質(zhì)界面層（SEI/CEI）的形成、負極“死鋰”產(chǎn)生以及正極姜-泰勒效應、穿梭效應等內(nèi)在問題，直接導致電池庫倫效率低下和容量快速衰減。遲緩鋰動力學則主要歸因于固態(tài)電解質(zhì)中鋰離子傳導緩慢、不穩(wěn)定的SEI層及“死鋰”阻礙、以及不穩(wěn)定的CEI層和正極結(jié)構(gòu)問題，表現(xiàn)為高極化電壓和倍率性能不佳。針對有效鋰損失這一關鍵瓶頸，作者以規(guī)避有效鋰損失為主線，總結(jié)了近2-3年涌現(xiàn)出五類關鍵組件層面的優(yōu)化策略：1）先進固態(tài)電解質(zhì)構(gòu)筑，2）集流體/固態(tài)電解質(zhì)界面優(yōu)化，3）集流體改性，4）先進3D鋰宿主設計，5）先進正極調(diào)控。

圖3、AFSSLMBs先進固態(tài)電解質(zhì)的構(gòu)筑

先進固態(tài)電解質(zhì)的構(gòu)筑是規(guī)避AFSSLMBs有效鋰損失的關鍵策略之一。作為電池的核心組件，固態(tài)電解質(zhì)（SSE）的性能至關重要，它直接決定了鋰離子傳導效率、固態(tài)電解質(zhì)界面層（SEI/CEI）穩(wěn)定性以及鋰枝晶抑制能力。因此，開發(fā)高性能固態(tài)電解質(zhì)是減少有效鋰損失的關鍵所在。目前，該策略主要聚焦于先進自支撐SSE和原位聚合SSE的開發(fā)。其中，先進自支撐SSE的使用能夠有效避免有效鋰的損失，從而提升電池的整體性能，但自支撐SSE電解質(zhì)與電極之間的界面相容性還有待提高。

圖4、AFSSLMBs先進固態(tài)電解質(zhì)的構(gòu)筑

原位聚合技術(shù)已成功應用于AFSSLMBs的SSE設計中。該技術(shù)的核心在于引入特定液體電解質(zhì)前驅(qū)體，直接在電池內(nèi)部原位聚合轉(zhuǎn)化為高性能固態(tài)電解質(zhì)。這一策略能顯著改善電解質(zhì)與集流體及正極之間的界面接觸，可有效提升界面相容性。目前，基于雙鍵聚合與開環(huán)聚合兩大主流原位聚合體系，研究人員已開發(fā)出多種先進固態(tài)電解質(zhì)設計方案來避免有效鋰損失，為AFSSLMBs的性能優(yōu)化提供有力支撐。

圖5、AFSSLMBs的集流體（CC）/固態(tài)電解質(zhì)（SSE）界面處的基礎研究

優(yōu)化集流體與固態(tài)電解質(zhì)（CC/SSE）界面是解決AFSSLMBs有效鋰損失的另一核心策略。該界面的物理特性對電池性能至關重要。當前研究重點聚焦于從集流體（CC）和固態(tài)電解質(zhì)（SSE）兩個維度入手，精細調(diào)控關鍵參數(shù)：一方面優(yōu)化集流體的厚度與表面粗糙度，另一方面優(yōu)化固態(tài)電解質(zhì)的表面幾何形狀。

圖6、AFSSLMBs的CC/SSE界面的深入機制分析

盡管集流體/固態(tài)電解質(zhì)（CC/SSE）界面研究已取得進展，但界面處仍存在眾多復雜現(xiàn)象，這些現(xiàn)象對規(guī)避有效鋰損失至關重要，亟待深入探究。為此，深入理解其潛在機制十分必要。研究者們已提出多個模型，揭示界面處的關鍵機理，如鋰的電化學成核行為、鋰晶核的生長模式以及沉積過程中鋰微觀結(jié)構(gòu)的演化。

圖7、AFSSLMBs種集流體（CC）的修飾

集流體（CC）改性是提升AFSSLMBs性能的另一個關鍵路徑。引入優(yōu)異的CC改性層，能有效抑制局部電流集中，實現(xiàn)均勻鋰沉積；同時促進形成穩(wěn)定的SEI層并增強鋰層附著力，從而顯著減少有效鋰損失。根據(jù)所采用的材料體系，改性層主要涵蓋金屬層（如固態(tài)金屬、液態(tài)金屬及準金屬）和非金屬層（例如聚合物基、氫化物基層）。這些CC改性策略為精準調(diào)控界面行為、減少有效鋰損失提供了新思路。

圖8、AFSSLMBs的先進3D鋰宿主設計

3D鋰宿主設計是AFSSLMBs中規(guī)避有效鋰損失的創(chuàng)新策略。該策略通過設計具有特殊結(jié)構(gòu)的功能性材料（可逆存儲/傳輸鋰）為鋰金屬提供“宿主”，成為提升電池性能的關鍵路徑。這類3D結(jié)構(gòu)憑借豐富的電荷中心和成核位點，能夠高效儲鋰、抑制鋰枝晶生長、緩解體積膨脹并提升電極結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而有效解決鋰損失和動力學遲緩問題。近期研究主要聚焦碳/鎂/鋅基宿主和銀-碳宿主（研究熱點）。這些精巧的3D鋰宿主設計通過調(diào)控鋰沉積行為與界面環(huán)境，為大幅降低AFSSLMBs的有效鋰損失、提升循環(huán)穩(wěn)定性和能量密度提供了強大技術(shù)支撐。

圖9、AFSSLMBs中基于的3D Ag-C鋰宿主機制探索

基于3D Ag-C鋰宿主在AFSSLMBs中的廣泛研究，深入探索其作用機制對規(guī)避有效鋰損失具有重要指導意義。研究者們已通過實驗探究和理論計算揭示了3D Ag-C鋰宿主作用的關鍵機理。

圖10、AFSSLMBs的先進正極調(diào)控

先進正極調(diào)控是規(guī)避AFSSLMBs有效鋰損失的核心策略之一。由于電池中所有可循環(huán)鋰均源自初始的鋰化正極，且循環(huán)中形成的正極固態(tài)電解質(zhì)界面（CEI）顯著影響鋰損失程度，因此正極性能的優(yōu)化至關重要，已成為研究熱點。當前先進策略聚焦于構(gòu)建正極保護層及實施鋰補充策略，為提升電池性能提供關鍵突破口。

總結(jié)與展望

無陽極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）因其高能量密度、成本效益高、安全性好以及制造簡便等優(yōu)點，已在全球范圍內(nèi)引起了極大的研究興趣，并成為下一代儲能設備的有前景的替代品。然而，鋰沉積/剝離過程中的低效率以及循環(huán)過程中容量的快速衰減嚴重阻礙了 AFSSLMBs 的進一步發(fā)展。本文首先從有效鋰損失這一新的角度分析了 AFSSLMBs 的內(nèi)在挑戰(zhàn)并總結(jié)為兩個主要方面，即不可逆的鋰損失和緩慢的鋰動力學。隨后，從五個主要方面詳細總結(jié)了以防止有效鋰損失為主線總結(jié)了現(xiàn)有科學和技術(shù)挑戰(zhàn)的策略，包括先進固體電解質(zhì)構(gòu)筑、集流體/固態(tài)電解質(zhì)界面優(yōu)化、集流體修飾、3D鋰宿主設計和先進正極構(gòu)筑。最后，介紹了 AFSSLMBs 的一些關鍵挑戰(zhàn)和未來的研究方向。

作者介紹

張?zhí)熘?，本科畢業(yè)于合肥工業(yè)大學，現(xiàn)為福州大學材料科學與工程學院/新能源材料與工程研究院2023級碩士生研究生，師從鄭云教授和張久俊院士。主要研究方向為固態(tài)/準固態(tài)電解質(zhì)，共發(fā)表SCI論文6篇，其中以第一作者在Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等期刊發(fā)表SCI論文3篇。

鄭云教授簡介：鄭云，福州大學教授、博導，入選國家教育部海外引才專項，福建省引才“百人計劃”、福建省“閩江學者”特聘教授，2024威立中國開放科學高貢獻作者（Wiley），2024全球前2%頂尖科學家（Elsevier/Stanford），2024年度福州大學青年五四獎章（個人）。清華大學博士（導師：張久俊 院士），滑鐵盧大學博后（導師：陳忠偉 院士）。現(xiàn)就職于福州大學材料學院，擔任新能源材料與工程研究院（張久俊院士團隊）黨支部書記。長期從事固態(tài)鋰金屬電池（新型柔性復合固態(tài)電解質(zhì)）研究，共發(fā)表SCI論文100多篇，其中以第一作者或通訊作者在CSR (2篇)、EER、PMS、PNAS、Joule、Angew. (2篇)、AM (5篇)、AEM (3篇)、AFM (2篇)、ACB、CCR等期刊上發(fā)表科研論文50余篇，包括10余篇ESI高被引論文、熱點文章和封面文章。申請/授權(quán)發(fā)明專利20余項，以第一作者發(fā)表全英文學術(shù)專著1本（CRC Press，2019）、中文學術(shù)專著1本（清華大學出版社，2024），主持/參與國家級和省級科研項目20余項。受邀擔任國際電化學能源科學院（IAOEES）理事，Renewables、Advanced Powder Materials、Carbon Neutrality、Frontiers in Energy等領域知名期刊青年編委或客座編輯。

個人郵箱：yunzheng@fzu.edu.cn

張久俊教授簡介：中國工程院外籍院士、加拿大皇家科學院院士、加拿大工程院院士、加拿大工程研究院院士、中國化學會會士、國際電化學學會會士、英國皇家化學會會士、國際先進材料協(xié)會會士、國際電化學能源科學院（IAOEES）主席、中國內(nèi)燃機學會常務理事兼燃料電池發(fā)動機分會主任委員，現(xiàn)任福州大學教授、博導，福州大學材料科學與工程學院院長、福州大學新能源材料與工程研究院院長。張教授長期從事電化學能源存儲和轉(zhuǎn)換及其材料的研究和產(chǎn)業(yè)化應用開發(fā)，包括燃料電池、高比能二次電池、超級電容器、CO2電化學還原和水電解等。至今已發(fā)表論文及科技報告850余篇，編著書30本，書章節(jié)47篇，被引用94000多次（H-Index為135）。目前是Springer-nature《Electrochemical Energy Reviews》SCI期刊主編、CRC Press《Electrochemical Energy Storage and Conversion》叢書主編、KeAi Publishing《Green Energy & Environment》SCI期刊副主編、中國工程院院刊《Frontiers In Energy》期刊副主編、中國化學化工出版社大型叢書《電化學能源儲存和轉(zhuǎn)換》及《氫能技術(shù)》主編及多個國際期刊的編委。

陳忠偉研究員簡介：陳忠偉，加拿大皇家科學院院士、工程院院士。目前擔任中國科學院大連化學物理研究所研究員，能源催化轉(zhuǎn)化全國重點實驗室主任、動力電池與系統(tǒng)研究部（DNL29）部長、加拿大皇家科學院委員會委員、國際電化學能源科學院（IAOEES）副主席，中國化學會旗艦期刊Renewables主編，Royal Society of Chemistry -Energy Environ. Book Series主編。陳忠偉院士2018-2023年連續(xù)六年被科睿唯安評為“全球高被引學者”，榮獲：國際電化學能源科學卓越獎、加拿大最高國家科技獎、全世界TOP100,000科學家、全球能源科學與工程領域高被引學者、加拿大清潔能源先進材料領域資深首席科學家（Tier I）、加拿大皇家學會杰出青年學院成員、2018年盧瑟福紀念獎章、加拿大創(chuàng)新基金會領袖機遇基金獎等多個國際獎項。以第一作者和通訊作者身份，在Nature Energy、Nature Nanotechnology、Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Nature Communications、Joule、Matter、Chem、Advanced Materials、Energy & Environmental Science等國際重要學術(shù)刊物上發(fā)表論文600余篇，被引83500余次，H因子高達148，另外，編著3部，申請/授權(quán)美國、中國和國際專利100余項，多項成果實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化轉(zhuǎn)化和應用。

來源微信公眾號“材料科學與工程”，感謝文章作者來稿。