將太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的二氧化碳(CO?)轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品,為發(fā)展循環(huán)化學(xué)工業(yè)提供了機(jī)遇,但不可忽視的是,多碳有機(jī)物的可控生產(chǎn)仍是當(dāng)前面臨的重大技術(shù)挑戰(zhàn)。
為解決上述問題,英國(guó)劍橋大學(xué)團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了一種非生物-生物多米諾級(jí)聯(lián)策略,通過整合光催化 CO?-合成氣轉(zhuǎn)化系統(tǒng)與經(jīng)過適應(yīng)性進(jìn)化的合成氣發(fā)酵細(xì)菌,實(shí)現(xiàn)了 CO? 向高價(jià)值 C? 分子產(chǎn)物(如乙酸和乙醇)的高效轉(zhuǎn)化。
在這項(xiàng)研究中,研究團(tuán)隊(duì)重點(diǎn)優(yōu)化了微生物合成氣發(fā)酵的過程:采用適應(yīng)性實(shí)驗(yàn)室進(jìn)化(ALE,adaptive laboratory evolution)技術(shù)對(duì)楊氏梭菌(ClClostridium ljungdahlii)進(jìn)行定向改造。經(jīng)過 20 代適應(yīng)性進(jìn)化后,獲得進(jìn)化的菌株(Cladapt)相較于野生型菌株(Clwt),生長(zhǎng)速率提升了 2.5 倍,在連續(xù)流動(dòng)模式下實(shí)現(xiàn)了 C? 產(chǎn)物產(chǎn)量 120 倍的突破性增長(zhǎng)。
該研究不僅為優(yōu)化梭菌合成氣發(fā)酵提供了高效平臺(tái),揭示了微生物適應(yīng)性進(jìn)化的潛力,更重要的是為太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的 CO? 資源化提供了一條無(wú)機(jī)催化與生物轉(zhuǎn)化協(xié)同的創(chuàng)新路徑。
(來源:Chemical Science)
日前,相關(guān)論文以《光驅(qū)動(dòng)級(jí)聯(lián)轉(zhuǎn)化 CO? 的氣體發(fā)酵細(xì)菌適應(yīng)性改造》(Adapting Gas Fermenting Bacteria for Light-driven Domino Valorization of CO?)為題發(fā)表在Chemical Science[1]。
劍橋大學(xué)蘇林博士(目前擔(dān)任英國(guó)倫敦瑪麗女王大學(xué)講師)和博士后圣地亞哥?羅德里格斯-希門尼斯(Santiago Rodríguez-Jiménez)是共同第一作者,劍橋大學(xué)歐文·萊斯納(Erwin Reisner)教授擔(dān)任通訊作者。
圖丨相關(guān)論文(來源:Chemical Science)
在 CO? 轉(zhuǎn)化領(lǐng)域,化學(xué)催化與生物轉(zhuǎn)化方法“各有千秋”:前者擅長(zhǎng)生產(chǎn) C1-C2 簡(jiǎn)單化合物,而后者則更適于合成 C2-C5 等復(fù)雜有機(jī)物。本研究通過整合這兩種方法的優(yōu)勢(shì),提出“光催化-微生物”級(jí)聯(lián)策略來探索生物催化延長(zhǎng)碳鏈的新路徑,以期實(shí)現(xiàn)更高效、低成本的 CO? 資源化利用。
該研究是一項(xiàng)跨化學(xué)、生物等學(xué)科的工作,研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地將不同學(xué)科技術(shù),如多米諾反應(yīng)等進(jìn)行系統(tǒng)整合。其核心創(chuàng)新在于成功實(shí)現(xiàn)了這些技術(shù)的協(xié)同組裝與應(yīng)用。雖然單獨(dú)來看,包括菌株本身、光響應(yīng)半導(dǎo)體、分子催化劑和 CO? 轉(zhuǎn)化器在內(nèi)的組件都已有前人研究,但通過工程化的整合策略,研究團(tuán)隊(duì)建立了一套獨(dú)特的系統(tǒng)解決方案。
該研究最具突破性的進(jìn)展在于,首次將光催化 CO? 還原與適應(yīng)性進(jìn)化后的氣體發(fā)酵細(xì)菌相結(jié)合,建立了從 CO? 到多碳化學(xué)品的直接轉(zhuǎn)化路徑。具體而言,光催化系統(tǒng)利用太陽(yáng)能將 CO? 轉(zhuǎn)化為合成氣(CO/H?/CO? 混合物),隨后通過管路連接的氣體發(fā)酵細(xì)菌將合成氣進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為高附加值有機(jī)物。
圖丨產(chǎn)乙醇梭菌的 ALE(來源:Chemical Science)
然而,這一概念的實(shí)踐面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn):團(tuán)隊(duì)選用的Clostridium ljungdahlii產(chǎn)酸菌雖在文獻(xiàn)中被報(bào)道具有高效合成氣轉(zhuǎn)化能力,但實(shí)際操作中發(fā)現(xiàn)野生型菌株性能遠(yuǎn)未達(dá)標(biāo)。需要指出的是,這類嚴(yán)格厭氧菌不僅生長(zhǎng)緩慢,其分子生物學(xué)研究工具也相對(duì)匱乏,全球僅有少數(shù)團(tuán)隊(duì)具備相關(guān)研究基礎(chǔ)。
盡管蘇林是一名具有微生物背景的研究者,但這也是他首次接觸這類菌株,并經(jīng)歷了艱難的學(xué)習(xí)和探索。經(jīng)過半年多的探索和兩批野生菌株的失敗嘗試后,最終通過 ALE 方法成功馴化出能夠在特定條件下生長(zhǎng)和篩選的菌株(Cladapt)。
蘇林對(duì) DeepTech 表示:“這種方法避免了復(fù)雜的分子生物學(xué)操作,經(jīng)過馴化的菌株表現(xiàn)出驚人的性能提升,甚至達(dá)到了 120 倍的效率增長(zhǎng),這讓我們備受鼓舞?!?/p>
為了深入探究Cladapt在合成氣發(fā)酵過程中的代謝機(jī)制,研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明,Cladapt能夠高效地將合成氣中的碳轉(zhuǎn)化為乙酸和乙醇,其產(chǎn)物中的 13C/12C 比例分別達(dá)到 86:14 和 95:5。這說明Cladapt在合成氣的攝取和轉(zhuǎn)化方面具有更高的效率。此外,全基因組測(cè)序分析揭示了Cladapt中存在 8 個(gè)關(guān)鍵突變位點(diǎn),這些突變可能與其增強(qiáng)的代謝能力有關(guān)。
(來源:Chemical Science)
在實(shí)現(xiàn)了氣體發(fā)酵細(xì)菌的優(yōu)化之后,研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步探索了將光催化技術(shù)與氣體發(fā)酵相結(jié)合的可能性。他們采用了一種基于二氧化鈦(TiO?)和磷?;掚s化光催化劑的完整級(jí)聯(lián)系統(tǒng),成功地將二氧化碳轉(zhuǎn)化為合成氣,為細(xì)菌發(fā)酵提供了必要的原料。
具體來說,首先利用半導(dǎo)體光催化材料將 CO? 轉(zhuǎn)化為合成氣(CO/H?/CO? 混合物),隨后通過管路連接化學(xué)與生物反應(yīng)器構(gòu)建級(jí)聯(lián)系統(tǒng)。雖然這一簡(jiǎn)化設(shè)計(jì)在研究初期因氣壓和冷凝水等問題效果欠佳,但通過后續(xù)優(yōu)化成功實(shí)現(xiàn)了系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行。
在模擬太陽(yáng)光照射下,該系統(tǒng)能夠產(chǎn)生足夠的合成氣,供Cladapt進(jìn)行光催化二氧化碳合成氣 C? 轉(zhuǎn)化反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在 6 天的連續(xù)實(shí)驗(yàn)中,光催化劑轉(zhuǎn)化二氧化碳產(chǎn)生了 1.3mmol 的一氧化碳,Cladapt利用這些合成氣進(jìn)行自我生長(zhǎng)(OD600 提高),并產(chǎn)生了 0.46±0.07mM 的乙酸。而未經(jīng)過 ALE 馴化的野生菌Clwt則幾乎沒有 C? 產(chǎn)物的合成。
蘇林指出,盡管這一數(shù)值仍低于直接使用工業(yè)合成氣的效果,但證明了“光催化-微生物”級(jí)聯(lián)反應(yīng)的可行性。
(來源:Chemical Science)
需要了解的是,該技術(shù)若在實(shí)際場(chǎng)景應(yīng)用,仍面臨兩個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn):首先是反應(yīng)器系統(tǒng)的工程化放大,這直接關(guān)系到技術(shù)轉(zhuǎn)化和成本控制,需要專業(yè)的化工設(shè)計(jì)來解決實(shí)驗(yàn)室簡(jiǎn)易裝置與工業(yè)應(yīng)用間的差距;其次是產(chǎn)物附加值問題,當(dāng)前主要產(chǎn)物乙酸和乙醇的工業(yè)價(jià)值有限,未來需要通過代謝工程改造或新通路引入來提升產(chǎn)物附加值。
圖丨蘇林(來源:蘇林)
蘇林在東南大學(xué)獲得博士學(xué)位,期間先后在美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室和美國(guó)萊斯大學(xué)訪問研究,之后加入劍橋大學(xué)歐文教授團(tuán)隊(duì)開展生物-混合系統(tǒng)設(shè)計(jì)的博士后研究。
自 2025 年 2 月起,他在倫敦瑪麗女王大學(xué)生物與行為科學(xué)學(xué)院擔(dān)任講師,主要研究方向包括電活性微生物機(jī)理及合成生物學(xué)改造、微生物-電極界面交互及生物電傳感、氣體發(fā)酵和人工光合作用等。
目前,蘇林正計(jì)劃帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)沿著界面?zhèn)鬟f和微生物內(nèi)部代謝的方向繼續(xù)開展研究,嘗試?yán)脷怏w發(fā)酵菌Clostridium來取得進(jìn)一步的進(jìn)展。同時(shí),他還積極與國(guó)內(nèi)相關(guān)團(tuán)隊(duì)展開合作,以探索更多的可能性,目前該實(shí)驗(yàn)室正在招收博士生 [2]。
參考資料:
1.Lin,S. et al. Adapting Gas Fermenting Bacteria for Light-driven Domino Valorization of CO? .Chemical Science(2025). https://doi.org/10.1039/D5SC00764J
2.https://biohybrids.group
運(yùn)營(yíng)/排版:何晨龍
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